值得一提的是攻打西班牙一战。公元778年，查理御驾亲征，率领大军顺利地翻越高峻的比利牛斯山脉，南侵西班牙。当时，那里是由一支从北非来的阿拉伯人建立的哥尔多瓦王国。双方进行了激烈的交战，哥尔多瓦的军队遭到了重创，而查理的大军也损失惨重。

哥尔多瓦国王提议讲和，查理军中一些将官也主张和解撤军。查理的侄子罗兰侯爵表示反对，更不同意派主和派人物盖内隆去进行和谈。但是，鉴于形势对他并不十分有利，查理最终没有接受罗兰的意见，派盖内隆前去同哥尔多瓦人议和。心怀怨恨的盖内隆，谈妥了议和条件，也和敌方订下密谋，暗害罗兰。

查理看到议和成功，就率大军回国，罗兰担任后卫。得悉盖内隆送来的情报，哥尔多瓦国王集结起了一支强大的部队，埋伏在险要的比利牛斯山朗塞瓦尔峡谷两侧。夜幕降临，当罗兰的后卫部队排成长列通过隘口时，哥尔多瓦人借着夜色的掩护，居高临下，冲下山谷，包围了罗兰的部队。

最后，查理听到了那微弱的求援号音，当他率大军匆匆赶回峡谷时，罗兰和所有的同伴都已英勇战死。

这次战事，后来被文学家加工成为一部著名的史诗，即法兰西最早的民族史诗《罗兰之歌》，它以悲壮的情节，感动了中世纪的欧洲人。

23年后，查理又一次越过比利牛斯山远征西班牙，终于吞并了山南广大地域，并任命一个儿子为该地总督。

查理一生发动侵略战争时间最长的一次，是对北方撒克逊人的征服。

他以传播基督教为借口，从公元772年起，先后发动8次进攻，时间长达33年，最终征服了撒克逊人，使之成为法兰克国的臣民。

在几十年的征战之后，9世纪时，查理曼王国的版图东起易北河，西至大西洋沿岸，北濒北海，南临地中海，占有西欧大陆的绝大部分土地，几乎相当于古代西罗马帝国版图，也相当于今天的法国、瑞士、荷兰、比利时、奥地利以及德国、意大利的大部分地区，成为当时西欧空前强大的国家，史称查理曼帝国。

而随着版图的日益扩张，查理对国王的称号已经不再满足了。

法兰克王国与教皇、教会历来有着千丝万缕的联系。此时的教皇利奥三世看到查理势力强大，也为了便于和查理共同控制西欧，于是，就为查理举行了加冕，称他为“罗马人皇帝”。查理欣然接受，并正式称为皇帝。从此，法兰克王国成为“查理帝国”，查理国王成了“查理大帝”。他把自己的帝国当作了古代罗马帝国的继续。

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